Windows11においてメインユーザーとサブユーザーのデータを完全に同期させたい

%HOME%ごとなら難しいというか無理に近いと思われます。

• まずレジストリが絡んでいるので競合が発生して最悪Windowsが動かなくなります。
• システムの隠しファイルの競合が発生します。
• デスクトップシンボリックリンクしてるとのことですが、インストーラーのデスクトップショートカットで競合が発生します。
• セキュリティー的に脆弱になります。同じパーミッションを与えている以上、メインもサブも喰らう羽目になります。
• パーミッションをチェックしているプログラムによっては、セキュリティ的に正常動作してくれないアプリケーションがあります。

Cドライブ直下にフォルダを作って、それを共有なさった方が堅実かと思います。

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HayatoTakaseさんも仰っていますが、そうしたい理由が圧倒的に不足していて、これ以上の回答はできません。

• なぜ、メインユーザーとサブユーザーを分けたのか？
• 不可能な事を悟っておきながら、それでもデータを同期させる必要性とは？
• 全フォルダを同期させて何がしたいのか？

これらが明確にならない限り、似たような答えしか付かないでしょう。

XY問題っぽい雰囲気がするので、なぜ同期が必要なのか、どういった制約があるかの背景を出した方が有益な情報が集まる気がします。

もし複数人でデータを共有して作業したいだけなら、パブリックフォルダ C:/Users/Public で十分かと。

動機が分からない以上一般論になりますが、前提として、ドキュメントやダウンロードは、任意の場所に設定できます。

おそらくDドライブのようなssd、usbをさせば、どのユーザーでも共通してアクセスできるはずです(多分)。Bitlockerなどの暗号化が有効になっている場合、ほかユーザーからアクセスできない場合があります。
また、新規でストレージを購入することはお勧めしません。生成AIブームのせいでメモリとssdとhddの価格が高騰してるためです。
なので、パソコン1TBのうち200GBだけ、パーティション分けして、そこを共通データフォルダにするほうが、シンボリックリンクより賢いはずです。
私はCとDドライブ運用(いずれも2TB)し、Cはトラブル用にプログラムのインストール場所とし、Dは、開発データーや録画ファイルを格納する運用にしています。