以下のリポジトリに対して、作業します。

git clone https://github.com/atom/electron-quick-start

index.htmlにJavaScriptのtestFunc関数を定義します。
関数はグローバルに定義されている必要があります。

index.html

<!DOCTYPE html>
<html>
  <head>
    <meta charset="UTF-8">
    <title>Hello World!</title>
    <script>
    var testFunc = function(){
      alert("Hello");
    }
    </script>
  </head>
  <body>
    <h1>Hello World!</h1>
  </body>
</html>

main.jsの冒頭にconst Menu = electron.Menu;を追記し、
app.on('ready', function() {の下に以下の処理を追加。

main.js

var template = [
  {
    label: 'Test',
    submenu: [
      {
        label: 'TestFunc',
        accelerator: 'CmdOrCtrl+S',
        click: function(item, focusedWindow) {
          if (focusedWindow)
            focusedWindow.webContents.executeJavaScript('testFunc()');
        }
      }
    ]
  }
]
var menu = Menu.buildFromTemplate(template);
Menu.setApplicationMenu(menu);

実行結果

メニューに「TestFunc」が表示されます。

JavaScriptのtestFunc関数が実行され、"Hello"とalertされます。

参考サイト

http://electron.atom.io/docs/v0.36.0/api/menu/
http://electron.atom.io/docs/v0.27.0/api/browser-window/#webcontents-executejavascript-code