Quantum Espressoという第一原理計算パッケージの結果をもとにタイトバインディングモデルを作成することができます。そのためのツールとしてWannier90というパッケージがあります。このページは

の続きとして書いています。この記事に引き続き、計算例として$\mathrm{Bi_2Si_3}$の計算を題材にしたいと思います。環境もこの記事のものを想定しています。

ここの計算を行うには、まずはQuantum espressoで電荷密度分布を計算する必要があります。

Wannier90とは？

Wannier90は指定した原子軌道を使って第一原理計算の結果を再現するタイトバインディング模型を作るためのパッケージです。
というのも、物質の性質はほとんど（フェルミエネルギー）$\pm$ 1 eV程度の領域だけで決まるのでそこの情報だけあれば十分だからです。すると~100種類くらいの原子軌道からなる結晶のハミルトニアンをうまくやれば数種類の軌道のハミルトニアンに簡略化することができます。タイトバインディングモデルのハミルトニアンは、原子の位置$\mathbf{R}$とその原子の軌道の番号$n(\mathbf{R})$を用いて、

H_{eff} = \sum_{\mathbf{R},\mathbf{R}'}\sum_{i=1}^{n(\mathbf{R})}\sum_{j=1}^{n(\mathbf{R'})} t_{ij}(\mathbf{R}' \rightarrow \mathbf{R}) c^\dagger_i(\mathbf{R}) c_j(\mathbf{R}')

となります。

ここで原子の位置$\mathbf{R}$は基本並進ベクトルとユニットセル内の座標を用いて表すことができます。

この重なり積分$t_{ij}(\mathbf{R} \rightarrow \mathbf{R})$は結晶格子を組んだことによる変形を加味した原子軌道(ワニエ軌道という)$W_i(\mathbf{r}-\mathbf{R})$を用いて

t_{ij}(\mathbf{R} \rightarrow \mathbf{R}) = \int d\mathbf{r}^3 W_i(\mathbf{r}-\mathbf{R}) H(\mathbf{r}) W_j(\mathbf{r}-\mathbf{R}')

となります。$H(\mathbf{r})$は第一原理計算のハミルトニアンです。

Wannier90は具体的にはこのワニエ軌道を推定するプログラムになっています。またQuantum Espressoの電荷密度分布計算は済ませておいてください。

インストール

からtar.gzファイルをダウンロードし、~/q-e-qe-6.5/でそれを解凍します。そして生成されたWannier90-{バージョン}/というディレクトリに入って

         cp ./config/make.inc.ifort ./make.inc
         make

を実行してください。mpiやlapackのパッケージの置き場所が検出できないことがあるので、そういうときは適宜make.incを書き換えてやる必要があります。詳しいことはWannier90-{バージョン}/readme.installを読んでみてください。

計算の流れ

QuantumEspressoの電荷密度分布の結果を処理します。
Wannier90の準備計算
Wannier90の準備計算の結果であるnnkpファイルを使ってQuantumEspresso側でワニエ軌道を推定する下処理をします。
下処理の結果をもとにワニエ軌道を推定します。

下準備

まずはバンド図と状態密度を確認します。

で計算したバンド図と状態密度図をチェックします。

そして再現したいバンドを決めます。今回はフェルミ準位の上下１本ずつを再現できれば十分であることにしましょう。
これらのバンドが存在するエネルギー帯は

E \in [E_F - 1.5,E_F + 1.5]

程度なので$E_F=8.7764$ eVなので、$[7.2,10.3]$くらいの領域でバンドが一致するように最適化することになります。しかし、モデルへの射影後の最適化については意見が分かれていて、最適化した方がいい派としない方がいい派の方々がいます。ここでは時間短縮のために最適化なしでやります。

次にモデルで使用する軌道を選びます。ここではBiとSeのp軌道を全部使います。

余談ですが、物質によっては同種の軌道の特定の方向のものだけでよい場合もあります。
Wannier90では各原子ごとに原子軌道のxyz軸(局所座標)を指定することができて、例えば結晶場分裂で$t_{2g}$軌道と$e_g$軌道に分かれて、フェルミ面近傍のバンドが$e_g$軌道だけでできている場合などは配位子の結合方向に合わせて局所座標を決めればd軌道のうち２種類だけ考えればよくなります。他にも$sp_n$のような混成軌道を選ぶのが効果的な場合もあります。

入力ファイル

以下の入力ファイルを用意します。まずはwannier90の入力ファイルです。

Bi2Se3.win

num_bands = 94
num_wann = 30
iprint = 1
optimisation = 0
!!! one-shot !!!
!dis_num_iter = 0
!num_iter = 0
!!! optimize !!!
dis_num_iter = 500
num_iter = 500
!dist_cutoff = 3.2

!exclude_bands : 1-173,194-240

dis_win_min = -100
dis_win_max =  44
dis_froz_min = 12.5
dis_froz_max = 16

spinors = .true.

begin projections
Bi1:pz;px;py(u,d)
Bi2:pz;px;py(u,d)
Se1:pz;px;py(u,d)
Se2:pz;px;py(u,d)
Se3:pz;px;py(u,d)
end projections

use_ws_distance = .true.
write_hr = .true.
write_hr_diag = .true.
guiding_centres = .false.

kmesh_tol = 0.001

begin unit_cell_cart
bohr
4.51033536 	 0.000000 18.0153941
-2.25516768  3.906065	18.0153941
-2.25516768 -3.906065	18.0153941
end unit_cell_cart

begin atoms_frac
Bi1   0.400460000000000   0.400460000000000   0.400460000000000 
Bi2   0.599540000000000   0.599540000000000   0.599540000000000 
Se1   0.209700000000000   0.209700000000000   0.209700000000000 
Se2   0.790300000000000   0.790300000000000   0.790300000000000 
Se3   0.000000000000000   0.000000000000000   0.000000000000000 

end atoms_frac

fermi_energy = 0

mp_grid           = 8 8 8

begin kpoints
8x8x8=512分割した波数点のリスト
とても長いので記事の一番最後に載せておいたので、それをここに張り付けてください。
end kpoints

.winファイルは「!」記号でコメントアウトできます。
各パラメーターについて説明します。

num_bands：考えるバンドの数です。Quantum Espressのnscf計算で各k点に対して計算した本数を入力します(後述)。
num_wann：タイトバインディングモデルのワニエ軌道の個数です。今回はBi,Seのp軌道とスピン(up/down)を考えるので、全部で30個あります。
dis_num_iterとnum_iter：最適化の反復回数です。最適化のループをやらない(=one-shot)場合は0とします。
dist_cutoff：重なり積分として考慮するボンドの距離$|\mathbf{R}-\mathbf{R}'|$の上限です。指定しない場合はグリッド上のすべてのボンドが考慮されます。
exclude_bands：エネルギーの低い方から番号付けして、指定した番号のバンドを消去します。これによって最適化するときに考慮すべき条件を減らすことができます。
dis_froz_min,dis_froz_max：つくったタイトバインディングモデルと第一原理計算のバンドが一致するようにしなければいけないエネルギー帯です。
dis_win_min,dis_win_max：ワニエ関数としてブロッホ関数の重ね合わせを考えますが、そのときに基底として使うブロッホ関数に対応するエネルギー固有値の範囲です。範囲外のエネルギー固有値に属すブロッホ関数はワニエ関数の基底には考慮しません。
spinors：スピンを考慮するかどうかです。今はスピン軌道相互作用ありなので、trueとしました。
projections：タイトバインディング模型で使う原子軌道のリストです。順番には決まりがあって(Wannier90のマニュアルを参照)、違う順番で記入しても出力は決まった通りの順番で番号付けされます。またスピンについては、両方考えるときは(u,d)、$\uparrow$だけを考えるときは(u)などとして末尾に付けます。
unit_cell_cart：基本並進ベクトルです。QuantumEspressoの入力ファイルを参照すればよいのですが、 celldm(1)の値を掛けなければいけないことに注意してください。ここで、計算の際にはWannier90とQuantum Espressoの入力ファイルの格子についてかなり小さい桁まで誤差をチェックされるので、値を下手に大きい桁で丸めないようにしてください。
atoms_frac：ユニットセル内の原子の位置です。タイトバインディングモデルに用いる原子については同種の原子の名前に番号を付けたり、A,B,Cなどを付けたりして区別できるようにしておいてください。(今回は番号を振りました。)

他のパラメーターや上記のパラメーターに対する別のオプションもあるので、詳しくはWannier90のマニュアルを読んでみてください。

Wannier90の入力ファイルの注意点

.winファイルの基本並進ベクトルが小数点以下10桁くらいの精度でnscf計算の入力データと一致していないとエラーを吐かれます。粗い桁数で四捨五入しないように気を付けてください。

また、Wannier90で下処理の計算をした後でそのデータを使って、Wannier90の本計算の準備計算をquantum espressoの方で行う必要があります。以下がその入力コードです。

Bi2Se3.nscf.pw2wan.in

 &CONTROL
                 calculation = 'nscf' ,
                  wf_collect = .true. ,
                      outdir = './output' ,
                  pseudo_dir = '~/q-e-qe-6.5/pseudo/' ,
                      prefix = 'Bi2Se3' ,
		                 disk_io = 'low'
                   verbosity = 'high' ,
                     tstress = .true. ,
                     tprnfor = .true. ,
  max_seconds = 260000,
  restart_mode = from_scratch,
 /
 &SYSTEM
  ibrav = 0,
  celldm(1) = 7.81213,
  nat = 5,
  ntyp = 2,
                       ecutwfc = 150 ,
                     ecutrho = 1500 ,
                 occupations = 'smearing' ,
                     degauss = 0.00001 ,
		     noncolin = .true. ,
		     lspinorb = .true. ,
  /
 &ELECTRONS
            electron_maxstep = 10000000,
                    conv_thr = 0.0000000001 ,
                 mixing_beta = 0.5 ,
/
CELL_PARAMETERS {alat}
  0.577350269189626   0.000000000000000   2.306079664570230 
 -0.288675134594813   0.500000000000000   2.306079664570230 
 -0.288675134594813  -0.500000000000000   2.306079664570230 
ATOMIC_SPECIES
  Bi  208.98000  Bi.rel-pbe-dn-kjpaw_psl.1.0.0.UPF
  Se   78.96000  Se.pbe-dn-kjpaw_psl.1.0.0.UPF
  
ATOMIC_POSITIONS {crystal}
Bi   0.400460000000000   0.400460000000000   0.400460000000000 
Bi   0.599540000000000   0.599540000000000   0.599540000000000 
Se   0.209700000000000   0.209700000000000   0.209700000000000 
Se   0.790300000000000   0.790300000000000   0.790300000000000 
Se   0.000000000000000   0.000000000000000   0.000000000000000 

K_POINTS crystal
512
//////////////////
8x8x8=512分割した波数点のリスト
とても長いので記事の一番最後に載せておいたので、
それをここに張り付けてください。
//////////////////

Bi2Se3.pw2wan.in

&inputpp
 outdir = './output'
 prefix = 'Bi2Se3'
 seedname = 'Bi2Se3'
 write_mmn = .true.
 write_amn = .true.
 write_spn = .false.
 write_unk = .false.
 write_dmn = .false.
 read_sym = .false.
/

出力

これらを以下のように実行します。

../../bin/pw.x <Bi2Se3.nscf.pw2wan.in >Bi2Se3.nscf.pw2wan.out
../../wannier90-3.1.0/wannier90.x　-pp Bi2Se3
../../bin/pw2wannier90.x <Bi2Se3.pw2wan.in >Bi2Se3.pw2wan.out
../../wannier90-3.1.0/wannier90.x　Bi2Se3

１回目のWannier90の計算が正常に終わると、Bi2Se3.nnkpというファイルができます。2つ目のquantum espressoの計算はこのファイルを利用して実行します。

pw.xを実行した標準出力を見ると、次のような出力があります。

Bi2Se3.nscf.pw2wan.out

     End of band structure calculation

          k = 0.0000 0.0000 0.0000 ( 29579 PWs)   bands (ev):

   -38.6374 -38.6374 -38.6371 -38.6371 -38.6346 -38.6346 -38.6346 -38.6346
   -38.6334 -38.6334 -38.6334 -38.6334 -38.6212 -38.6212 -38.6212 -38.6212
   -38.6212 -38.6212 -38.6212 -38.6212 -38.5001 -38.5001 -38.4895 -38.4895
   -38.4895 -38.4895 -38.4527 -38.4527 -38.4527 -38.4527 -15.6840 -15.6840
   -15.6837 -15.6837 -15.6682 -15.6682 -15.6665 -15.6665 -12.7097 -12.7097
   -12.7079 -12.7079 -12.6846 -12.6846 -12.6846 -12.6846 -12.6830 -12.6830
   -12.6812 -12.6812  -5.4952  -5.4952  -4.6471  -4.6471  -4.0767  -4.0767
    -0.6457  -0.6457   0.1277   0.1277   6.3261   6.3261   6.5109   6.5109
     6.8568   6.8568   7.0333   7.0333   7.1748   7.1748   7.2117   7.2117
     7.7219   7.7219   7.7323   7.7323   8.5815   8.5815   8.9491   8.9491
    10.1755  10.1755  10.2871  10.2871  10.9179  10.9179  11.8103  11.8103
    12.3229  12.3229  14.7699  14.7699  15.7926  15.7926
:
:
:

これがあるk点（$\Gamma$点）で求めたバンドで、今回は全部で94本ありました。これをBi2Se3.winのnum_bandsに入力します。

wannier90.x -pp でBi2Se3.nnkpというファイルが生成され、wannier90.xでwoutと入力ファイルでtrueにしたhrファイルなどが出力されます。

また、標準出力のうち、この部分をチェックしてください。

Bi2Se3.wout

Final State
  WF centre and spread    1  ( -0.000007, -0.000000, 11.418379 )     4.28693779
  WF centre and spread    2  ( -0.000007, -0.000000, 11.418379 )     4.28693781
  WF centre and spread    3  (  0.000380,  0.000000, 11.447206 )     4.30736328
  WF centre and spread    4  (  0.000380,  0.000000, 11.447206 )     4.30736327
  WF centre and spread    5  ( -0.000309,  0.000000, 11.447208 )     4.30860346
  WF centre and spread    6  ( -0.000309,  0.000000, 11.447208 )     4.30860346
  WF centre and spread    7  (  0.000007, -0.000000, 17.181629 )     4.28693778
  WF centre and spread    8  (  0.000007,  0.000000, 17.181629 )     4.28693777
  WF centre and spread    9  ( -0.000380, -0.000000, 17.152802 )     4.30736328
  WF centre and spread   10  ( -0.000380, -0.000000, 17.152802 )     4.30736327
  WF centre and spread   11  (  0.000309,  0.000000, 17.152800 )     4.30860347
  WF centre and spread   12  (  0.000309, -0.000000, 17.152800 )     4.30860346
  WF centre and spread   13  (  0.000015, -0.000000,  5.973057 )     3.56864103
  WF centre and spread   14  (  0.000015, -0.000000,  5.973057 )     3.56864102
  WF centre and spread   15  (  0.009362, -0.000000,  6.040302 )     3.38671137
  WF centre and spread   16  (  0.009362, -0.000000,  6.040302 )     3.38671138
  WF centre and spread   17  ( -0.009243, -0.000000,  6.040302 )     3.38734886
  WF centre and spread   18  ( -0.009243, -0.000000,  6.040302 )     3.38734886
  WF centre and spread   19  ( -0.000015,  0.000000, 22.626951 )     3.56864103
  WF centre and spread   20  ( -0.000015,  0.000000, 22.626951 )     3.56864103
  WF centre and spread   21  ( -0.009362,  0.000000, 22.559706 )     3.38671137
  WF centre and spread   22  ( -0.009362,  0.000000, 22.559706 )     3.38671138
  WF centre and spread   23  (  0.009243,  0.000000, 22.559706 )     3.38734886
  WF centre and spread   24  (  0.009243,  0.000000, 22.559706 )     3.38734887
  WF centre and spread   25  (  0.000000, -0.000000, -0.000000 )     3.20688819
  WF centre and spread   26  (  0.000000, -0.000000, -0.000000 )     3.20688819
  WF centre and spread   27  (  0.000000, -0.000000,  0.000000 )     2.86533934
  WF centre and spread   28  ( -0.000000,  0.000000, -0.000000 )     2.86533934
  WF centre and spread   29  (  0.000000,  0.000000, -0.000000 )     2.86578562
  WF centre and spread   30  ( -0.000000, -0.000000,  0.000000 )     2.86578562
  Sum of centres and spreads ( -0.000000,  0.000000,343.200095 )   110.85844948

これは求めた各ワニエ関数に対する$\langle \mathbf{r} \rangle$と$\langle r^2 \rangle$の値です。ワニエ関数は原子軌道が結晶を組むことで変形したものであるため、理想的には原子軌道とよく似たものになっているはずです。つまり、中心の座標は原子の座標と一致し、分散は原子半径の２乗より少し大きい程度が望ましいです。出力結果を見ると中心座標はそこまでずれておらず、分散も$2 \sim 4$Å$^2$程度になっています。ちなみになぜかd軌道は分散が大きくなりやすく$\sim 10$Å$^2$くらいの大きさになりがちです。もし、分散が$30 \sim 100$Å$^2$やそれ以上の値になっているものがあれば、タイトバインディングモデルの構築に失敗しているとみなすことができます。

タイトバインディングモデルの確認

出力されたBi2Se3_hr.datファイルをもとにバンドを計算して第一原理計算の結果と一致するか比べてみましょう。詳しくはこの記事で説明します。

これらの結果が狙ったバンドに対してどのくらい一致しているかを見て、一致しなければ再度用いる軌道やターゲットにするバンドの範囲を変えて試行錯誤します。

k点のメッシュ

最後に、今回使用した$8\times 8 \times 8$のkメッシュを載せておきます。これは

~/q-e-qe-6.5/wannier90-3.1.0/util/kmesh.pl 8 8 8

で自動生成できます。入力パラメーターの数字を変えればメッシュの細かさを変更することができます。

  0.00000000  0.00000000  0.00000000  1.953125e-03 
  0.00000000  0.00000000  0.12500000  1.953125e-03 
  0.00000000  0.00000000  0.25000000  1.953125e-03 
  0.00000000  0.00000000  0.37500000  1.953125e-03 
  0.00000000  0.00000000  0.50000000  1.953125e-03 
  0.00000000  0.00000000  0.62500000  1.953125e-03 
  0.00000000  0.00000000  0.75000000  1.953125e-03 
  0.00000000  0.00000000  0.87500000  1.953125e-03 
  0.00000000  0.12500000  0.00000000  1.953125e-03 
  0.00000000  0.12500000  0.12500000  1.953125e-03 
  0.00000000  0.12500000  0.25000000  1.953125e-03 
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