おそらく原因は、iCloudでアップロードかダウンロードで何らかの原因で途中で中断してしまい、ダウンロード時?のキャッシュが残ったままになっていた。
以下の中身を消しましょう。[自己責任!]
/Users/ユーザーネーム/Library/Application\ Support/CloudDocs
削除時にパスワードなどは求められないので、削除すると超危険とかそういうわけではないと思います。
ちなみにフォルダーごと削除しても、数分すると、勝手に再度作成されていました。
これを削除したことで200GBほど容量を削減できた。
以上。