下の画像のように "this exceeds GitHub's file size limit of 100.00MB" が出てプッシュできないときの対処法です．
100MBを超えるファイルをコミットしてしまった場合は，まずこのコミットを取り消す必要があります（プッシュに失敗したままの状態で100MBを超えているファイルの削除や移動などしても，コミット履歴は消えないのでエラーが残ります）．
SorcetreeのHistoryから戻りたいコミット部分で右クリックして「現在のブランチをこのコミットまでリセット」を選びます．Soft，Mixed，Hardなど選択肢が出ますが基本はSoftでOKです．
Hardにすると，100MBを超えるファイル以外にもそのコミットで行ったローカルの変更がすべて削除されてしまうので注意です．
Softは，ローカルの変更はすべてのそのままに，コミットのみを取り消します．
コミットの取り消しができたら，「.gitignore」に100MBを超えるファイルを記述してGitHubで管理しない対象にします．
自分の場合はフォルダ「App」内のファイルが100MBを超えており，このフォルダはGit管理しなくても特に問題はないと考えたため，これを「.gitignore」に追加しました．
.gitignoreでは「#」で始まる行はコメントアウトになります．正規表現による記述もできるようです．
このあと再びSourcetreeでコミット&プッシュすると，問題なくできました．
100MBを超えるファイルもGit管理したい場合はGitLFSというものがあるそうですが，この記事では扱いません．
【参考記事】