問題

Steamにコントローラーを繋げた後の初回のレイアウト決定でミスをして，
その後ボタン配置がおかしなまま変更できなくなった．

環境

・OS: Windows10 64bit
・Client: Steam
・MayFlash GameCube Controller Adapter for Wii U/PC/Switch
・Nintendo GameCube純正コントローラー

本題

Cドライブ　＞　Program Files (x86)　＞　Steam　＞　config　を開く．
"config.vdf" をテキストエディタ等で開く．
下の方にスクロールし、以下のような記述があることを確認する．
"SDL_GamepadBind_PendingUpload_Map" "[数字の羅列],[コントローラーの設定を保存した時の名前],a:b1,b:b2,y:b3,x:b0,start:b9,rightstick:b7,leftshoulder:a3,rightshoulder:a4,dpup:h0.1,dpleft:h0.8,dpdown:h0.4,dpright:h0.2,leftx:a0,lefty:a1,rightx:a5,righty:a2,lefttrigger:b4,righttrigger:b5," "SDL_GamepadBind_PendingUpload_Name" "[コントローラーの設定を保存した時の名前]" "SDL_GamepadBind_PendingUpload_GUID" "[数字の羅列]" "SDL_GamepadBind" "[数字の羅列],[コントローラーの設定を保存した時の名前],a:b1,b:b2,y:b3,x:b0,start:b9,rightstick:b7,leftshoulder:a3,rightshoulder:a4,dpup:h0.1,dpleft:h0.8,dpdown:h0.4,dpright:h0.2,leftx:a0,lefty:a1,rightx:a5,righty:a2,lefttrigger:b4,righttrigger:b5,
[数字の羅列]の部分は今後弄る予定がないのでそっとしておきましょう． [コントローラーの設定を保存した時の名前]の部分には，初回のレイアウト決定を行った際に保存したときの名前が入っているはずです．その他の部分の a:b1,b:b2,…　の部分がコントローラーのレイアウト設定の部分になります．上には私の設定が入っているので，皆さんのものはデータが違う可能性が有ります．
一旦，テキストエディタとSteamを終了して， "config.vdf"のバックアップを取っておきます（デスクトップ等にコピーすればOK)．
config.vdf(バックアップではない方)を開き，3. で示した箇所を削除しておきます．
Steamを起動し，BigPicutureモードに入ります．
コントローラー設定が初期化されているはずなので，そこで再度正しいレイアウトを設定し直します．
設定が完了したらSteamを終了します．

以上で終了ですが，複数台のコントローラを利用している方で設定が変になってしまった方は更に以下の手順を実行してください．

config.vdf(バックアップではない方)に新しく設定したデータが入っていることを確認します．
config.vdfのバックアップを開き，9.のデータをコピー＆ペーストして，config.vdfを上書きします．

余談

設定を初期化するだけなのですぐに出来るだろうと思っていたのですが，思いのほかドツボに嵌ってしまいました．
Steamクラウドと同期して，すぐにデータが復元されてしまうので半分詰みかけていましたが，上記の方法でなんとかなりました．
一応，Steamの設定を弄ることになるので，全て自己責任で行ってください．