Aurora の暗号化された DB クラスターには以下の制限事項があります。

暗号化された DB クラスターを変更して暗号化を無効にすることはできません。

暗号化されていない DB クラスターを暗号化された DB クラスターに変換することはできません。ただし、暗号化されていない Aurora DB クラスタースナップショットを暗号化された Aurora DB クラスターに復元することができます。そのためには、暗号化されていない DB クラスタースナップショットから復元する場合は、KMS 暗号化キーを指定します。

暗号化されていない Aurora DB クラスターから、暗号化された Aurora レプリカを作成することはできません。暗号化された Aurora DB クラスターから、暗号化されていない Aurora レプリカを作成することはできません。

引用元: Amazon Aurora の暗号化された DB クラスターの制限事項

従って、暗号化していない DB クラスターを暗号化したい場合は、以下の手順で行う必要があります。

1. 暗号化されていない DB クラスターのスナップショットを取得

Amazon RDS コンソールを開き、ナビゲーションペインで [データベース] を選択。
暗号化されていない DB クラスターのインスタンスを選択。
[アクション] > [スナップショットの取得]をクリック

2. スナップショットを暗号化済み Aurora DB クラスターに復元

Amazon RDS コンソールを開き、ナビゲーションペインで [スナップショット] を選択。
作成した暗号化されていないスナップショットを選択。
[アクション] > [スナップショットの復元]
暗号化を有効化にチェックする。
その他の入力項目に適当な値を入力する。
[DBインスタンスの復元]をクリック

暗号化済みのDBクラスターと書き込み用のインスタンスが作成されます。

[任意] 3. 別リージョンに読み込み用インスタンス(リーダー)を作る

Amazon RDS コンソールを開き、ナビゲーションペインで [データベース] を選択。
暗号化されている DBクラスターのインスタンスを選択。
[アクション] > [リーダーの追加]をクリック