はじめに

公式の手順
https://docs.aws.amazon.com/ja_jp/vpc/latest/userguide/vpc-migrate-ipv6.html

ステップ 1: IPv6 CIDR ブロックを VPC およびサブネットと関連付ける
ステップ 2: ルートテーブルを更新する
ステップ 3: セキュリティグループルールを更新する
ステップ 4: IPv6 アドレスを各リソースに割り当てる

ステップ3までは無影響でいけそうです。
ステップ4は別の記事で投稿します。

ステップ 1: IPv6 CIDR ブロックを VPC およびサブネットと関連付ける

VPC

GUIでやる場合

VPCのCIDRの編集からやります

解らなければAmazon提供のものを使うのが無難です

terraform でやる場合

aws_vpc ステートに下記1行を加えるだけでGUIと同じ結果になりました。（素敵）

assign_generated_ipv6_cidr_block = "true"

サブネット

サブネット

参考
https://repost.aws/ja/questions/QUiMQuvvAzRMab8YDqWWTYeA/need-help-trying-to-connect-ipv6-address-to-vpc-subnets

aws_subnet ステートに下記2行を足します

  # ipv6
  ipv6_cidr_block = "${cidrsubnet(aws_vpc.ステート名.ipv6_cidr_block, 8, 0)}"
  assign_ipv6_address_on_creation = true # or false

cidrsubentの第三引数は、「第二引数のリストから、何番目のCIDR範囲を使用するか」らしいです。
ipv4の例 192.168.0.0/24, 192.168.1.0/24 この第3オクテッドに自分は合わせてみました。
cidrsubnet(aws_vpc.ステート名.ipv6_cidr_block, 8, 0)

ルート

新規追加した方が影響少ないかなって思います。

resource "aws_route" "お名前" {
  route_table_id              = ルートテーブルのID
  destination_ipv6_cidr_block = "::/0"
  gateway_id                  = インターネットゲートウェイのID
}