何がいけないか。

原因は正直わかりません。が、試した感じ、ドメイン検索/ドメイン選択のページの時点でサインインされていないと全部利用不可になりそうです。

「いや、ちゃんと最初にサインインしてるんだが。」と言われそうですが、実際に以下の流れでドメイン検索をかけるとドメイン選択の時点ではサインインされていないかのようになります。

freenomにアクセスし、ヘッダ部のSign inからログイン。

ログインすると、Hello ***と出てきて、検索バーどこ行ったんだとなる。
この時に、右上の言語選択から日本語を選ぶと、言語を日本語に変えることもでき、ついでに検索バーも出てくるので押してたんですが、これをするとこの先でドメイン取得できなくなります。

↓

検索バーが出てきていい感じそうだが右上を見るとサインインとなっている。このまま突っ切ろうとすると上記のように全ドメイン取得不可orカート0現象に至ります。

どうしたらいいのか。

日本語化は諦めましょう。ドメインを取るまでなので我慢して英語で行きます。
ヘッダのServices > Register a New Domainを選択すると検索バーが現れる。

検索実行するとちょっとレスポンスが遅いですが次の画面に遷移します。
すると、日本語verとは違い、右上にサインインされている表示のままになる。
この状況だと、欲しいドメインを選択でき、Checkoutするとちゃんと選択できているとわかる。

↓

Mission Complete!
あとはContinueしてドメイン取得したらOK。