mysqlのプロセスをkillしても、MySQLサービスが停止出来なかったので、どうすれば良いんだろうと調べた結果を書いておきます。
以下のコマンド実行でMySQLのサービスが止まりました。
$brew services stop mysql@5.6
Stopping `mysql@5.6`... (might take a while)
==> Successfully stopped `mysql@5.6` (label: homebrew.mxcl.mysql@5.6)
以下のコマンドでMySQLサービスを起動出来ます。
$ brew services start mysql@5.6
==> Successfully started `mysql@5.6` (label: homebrew.mxcl.mysql@5.6)