simple_form と bootstrap3は導入されているという前提で進めます。

Gemの追加

Bootstrap 3 Datepickerのマニュアルの通り

Gemfile

gem 'momentjs-rails', '>= 2.9.0'
gem 'bootstrap3-datetimepicker-rails', '~> 4.14.30'

を追加します。

追記したあと、bundle installをしましょう。

inilinitializers設定

まず、/config/inilinitializers/に下記の設定ファイルを作ります

date_time_picker_input.rbを作成。

サンプルソース1

/config/inilinitializers/date_time_picker_input.rb

class DateTimePickerInput < SimpleForm::Inputs::Base
  def input
    # classにform_datetimeを指定することで、coffee scriptの方で要素指定に使用されています。（見た目は変わりません）
    template.content_tag(:div, class: 'input-group date form_datetime') do
      template.concat @builder.text_field(attribute_name, input_html_options)
      template.concat span_table
    end
  end

  def input_html_options
    # classには配列で複数の設定が入ってくるので、それに'form-control'を追加してあげる
    # 単純にmergeしてしまうと、前のものが消えて'form-control'のみになってしまいバグる
    classes = (super[:class] || [])
    classes << :'form-control'
    # viewで指定された'readonly'がある場合は上書きしないようにする
    # カレンダーからの入力のみを許可したい場合は readonly: true を設定
    options = super
    options.merge({class: classes})
    options.merge({readonly: false}) unless options[:readonly]
    options
  end


  def span_table
    template.content_tag(:span, class: 'input-group-addon') do
      template.concat icon_table
    end
  end

  def icon_table
    "<span class='glyphicon glyphicon-calendar'></span>".html_safe
  end

end

input_html_optionsメソッドではreadonly: falseを指定していますが、カレンダーからの入力のみを許可したい場合はreadonly: trueを設定してください。
inputメソッドの最初でclassにform_datetimeを設定していますが、これを使用してcoffee script側で要素指定しています。

参考サイトのsimple_form Wiki - Custom inputs examplesでは、下記のようになっています。

app/inputs/date_time_picker_input.rb

class DateTimePickerInput < SimpleForm::Inputs::Base
  def input
    template.content_tag(:div, class: 'input-group date form_datetime') do
      template.concat @builder.text_field(attribute_name, input_html_options)
      template.concat span_remove  # サンプルソース1では削除
      template.concat span_table
    end
  end

  def input_html_options
    super.merge({class: 'form-control', readonly: true})  # サンプルソース1では readonly: false に設定
  end

  # サンプルソース1では削除
  def span_remove
    template.content_tag(:span, class: 'input-group-addon') do
      template.concat icon_remove
    end
  end

  def span_table
    template.content_tag(:span, class: 'input-group-addon') do
      template.concat icon_table
    end
  end

  # サンプルソース1では削除
  def icon_remove
    "<i class='glyphicon glyphicon-remove'></i>".html_safe
  end

  def icon_table
    "<i class='glyphicon glyphicon-th'></i>".html_safe # サンプルソース1では<span>タグに変更
  end

end

上記で紹介したサンプルソース1ではspan_removeとicon_removeを削除。
icon_tableメソッドで追加しているHTMLタグを<i>から<span>へ変更。
アイコンのクラス指定をglyphicon-thからglyphicon-calendarに変更

これは、Bootstrap 3 Datepicker v4 Docsにあるサンプルソースに合わせるためです。

また、/app/inputs/配下にdate_time_picker_input.rbを作成していますが、サンプルソース1では、/config/inilinitializers/配下に作成しています。初期設定で行うべき処理に思うので/config/inilinitializers/に移動しました。

coffee scriptサンプル

24時間表記で日本にロケールを合わせる場合は下記のようにします。

init_datetimepciker = ->
  (->
    $(".form_datetime").datetimepicker
      locale: "ja"
      format: "YYYY/MM/DD HH:mm"
      sideBySide: true
  )

$(document).ready ->
  init_datetimepciker()

$(document).on "ready page:load", init_datetimepciker()

sideBySide: trueを指定するのは見た目が私はこちらのほうが好きなので、指定しています。
ポップアップのカレンダーの見た目が変わるだけです。
turbolinksを使用していると、ページ遷移時にcoffee scriptが動作しない（リロードすれば動作する状態）なので"ready page:load"時も実行するよう設定しています。
$(".form_datetime")で要素を選択しています。classにform_datetimeが指定されている要素全てが対象になるので、cssの方で重ならないよう注意してください。class名変更などカスタマイズしたい場合は/config/inilinitializers/date_time_picker_input.rb（rubyコード）と合わせて調整する必要があります。

参考サイトのsimple_form Wiki - Custom inputs examplesでは、下記のようになっています。

$(document).ready ->
  $('.form_datetime').datetimepicker({
    autoclose: true,
    todayBtn: true,
    pickerPosition: "bottom-left",
    format: 'mm-dd-yyyy hh:ii'
  });

view側の呼び出し

f.input :my_date, as: :date_time_picker

参考URL

Bootstrap 3 Datepicker v4 Docs

simple_form Wiki - Custom inputs examples

まとめ（忙しい人のためのやること一覧）

1. Install

Gemfile

gem 'momentjs-rails', '>= 2.9.0'
gem 'bootstrap3-datetimepicker-rails', '~> 4.14.30'

を追加します。

追記したあと、bundle install

2. DateTimePickerInputクラス追加

/config/inilinitializers/date_time_picker_input.rb

class DateTimePickerInput < SimpleForm::Inputs::Base
  def input
    template.content_tag(:div, class: 'input-group date form_datetime') do
      template.concat @builder.text_field(attribute_name, input_html_options)
      template.concat span_table
    end
  end

  def input_html_options
    # classには配列で複数の設定が入ってくるので、それに'form-control'を追加してあげる
    # 単純にmergeしてしまうと、前のものが消えて'form-control'のみになってしまいバグる
    classes = (super[:class] || [])
    classes << :'form-control'
    # viewで指定された'readonly'がある場合は上書きしないようにする
    # カレンダーからの入力のみを許可したい場合は readonly: true を設定
    options = super
    options.merge({class: classes})
    options.merge({readonly: false}) unless options[:readonly]
    options
  end


  def span_table
    template.content_tag(:span, class: 'input-group-addon') do
      template.concat icon_table
    end
  end

  def icon_table
    "<span class='glyphicon glyphicon-calendar'></span>".html_safe
  end

end

を追加。

3. coffeeスクリプトを追加

init_datetimepciker = ->
  (->
    $(".form_datetime").datetimepicker
      locale: "ja"
      format: "YYYY/MM/DD HH:mm"
      sideBySide: true
  )

$(document).ready ->
  init_datetimepciker()

$(document).on "ready page:load", init_datetimepciker()

を追加。

※補足
javascriptで指定したい場合はcoffee scriptとjavascriptの相互変換は下記サイトでできます。
http://js2coffee.thomaskalka.de/

4. view側の呼び出し

as: :date_time_pickerを指定して呼び出し。

f.input :my_date, as: :date_time_picker

Ruby on Rails 4 - bootstrap3+simple_form+datetimepicker